દિલીપકુમાર, દેવ આનંદ, રાજ કપૂર, સુનીલ દત્ત જેવા અનેક અભિનેતાઓ માટે પોતાનો અવાજ આપનાર ગાયક તલત 
મહેમૂદને અભિનેતા બનવાની પણ ધૂન હતી. ગાયક તરીકે સફળ થયા પછી અભિનેતા બનવા એમણે ગાયન કરતાં અભિનયને વધુ મહત્વ આપ્યું હતું. બાળપણથી ગીત- સંગીતમાં રસ ધરાવતા તલતને પિતાએ જ્યારે આ ક્ષેત્રમાં જવું હોય તો ઘર છોડવાનું કહી દેતાં તે મુંબઇ આવી ગયા હતા. તેમને ગાયન સાથે અભિનયમાં શોખ જાગી રહ્યો હતો. સંગીતકાર અનિલ વિશ્વાસ સાથે મુલાકાત થઇ ત્યારે એમણે એમ કહીને પાછા જવા કહ્યું હતું કે તમે દૂબળાપાતળા છો એટલે શક્ય નથી. તલત શરીર પર ચરબી વધારવા પાછા કલકત્તા આવી ગયા હતા. તે ફરી મુંબઇ આવ્યા ત્યારે અનિલ વિશ્વાસે એમને પહેલાં પડદા પાછળ રહીને દિલીપકુમારની ફિલ્મ ‘આરઝૂ’ (૧૯૫૦) માં ‘એ દિલ મુઝે ઐસી જગહ’ ગીત ગાવાની તક આપી.
એ ગીત સાંભળ્યા પછી સંગીતકારોને એમનો કંપનવાળો અવાજ પસંદ આવી ગયો હતો. તલત માનતા હતા કે એમનો કંપનવાળો અવાજ એમની નબળાઇ છે પરંતુ એ બાબત જ એમના માટે સારો મુદ્દો બની ગયો હતો. નૌશાદે દિલીપકુમારની જ ફિલ્મ ‘બાબુલ’ (૧૯૫૦) માં એમની પાસે ત્રણ ગીત ગવડાવ્યા. એમાં શમશાદ બેગમ સાથે યુગલ ગીત ‘મિલતે હી આંખે દિલ હુઆ દિવાના’ વધારે લોકપ્રિય બની ગયું. એ વર્ષે બીજા પણ અનેક સંગીતકારોએ એમના અવાજનો ઉપયોગ કર્યો. જોકે, તલતની ધૂમ્રપાનની આદતને કારણે નૌશાદે પછી એમની પાસે ગીતો ગવડાવવાનું બંધ કરી દીધું હતું. તલત મહેમૂદે એક મુલાકાતમાં સ્વીકાર્યું હતું કે એમની સિગારેટ પીવાની આદતને કારણે નૌશાદ ટોકતા અને રોકતા હતા. તે કહેતા હતા કે આ કારણે તારું ગળું ખરાબ થઇ જશે. તલત ગાયક તરીકે સતત કામ કરી શક્યા નહીં. કેમકે એમના પર અભિનેતા બનવાની ધૂન સવાર હતી. તે પોતાને સફળ અભિનેતા તરીકે જોવા માગતા હતા.
દેવ આનંદની ફિલ્મ ‘આરામ’ (૧૯૫૧) માં તે તલત તરીકેની જ નાનકડી ભૂમિકામાં ‘શુક્રિયા, શુક્રિયા અય પ્યાર તેરા’ ગીત પડદા પર ગાતા દેખાયા. એ.આર કારદારે ફિલ્મ ‘દિલ-એ- નાદાન’ માં પહેલી વખત તલતને શ્યામા સાથે મુખ્ય હીરો તરીકે તક આપી હતી. ફિલ્મના ‘જિંદગી દેનેવાલે’, ‘જો ખુશી સે ચોટ ખાયે’ વગેરે બહુ લોકપ્રિય રહ્યા પરંતુ ફિલ્મ સફળ ના રહી. એ પછી સોહરાબ મોદીએ એ વખતના ટોચના અભિનેત્રી સુરૈયા સાથે ‘વારિસ’ (૧૯૫૪) માં હીરો તરીકે ચમકાવ્યા. જેમાં અનિલ વિશ્વાસના સંગીતમાં પોતાના પર ફિલ્માવેલા ગીતો પણ ગાયા. ડાકબાબૂ, એક ગાંવ કી કહાની, સોને કી ચિડિયા વગેરે એક પછી એક ૧૩ જેટલી ફિલ્મોમાં અભિનેતા તરીકે કામ કરવાને કારણે ગાયન પર તે વધારે ધ્યાન આપી શક્યા નહીં. પરિણામે એ ગાયક તરીકે હાંશિયામાં ધકેલાતા ગયા અને મોહમ્મદ રફી કેન્દ્રમાં આવતા ગયા. કારકિર્દીમાં એમણે મિલતે હૈ જિસકે લિયે, ઇતના ન તૂ મુઝસે તૂ પ્યાર બઢા, તસવીર બનાતા હૂં, જાયે તો જાયે કહાં જેવા અનેક લોકપ્રિય ગીતો ગાયા હતા.
